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原标题:将二维砷烯资料从半金属性可控调变为半导体性的湿化学玻璃化办法二维资料因为其一起的光电性质和宽广的运用规模,在曩昔十几年来引起了世界各地科学家广泛的研讨爱好。
原标题:将二维砷烯资料从半金属性可控调变华体会体育(hth)体育平台为半导体性的湿化学玻璃化办法
二维资料因为其一起的光电性质和宽广的运用规模,在曩昔十几年来引起了世界各地科学家广泛的研讨爱好。砷烯(Arsenene)作为第五主族二维资猜中的一员,有三种同素异形体,分别是灰砷(菱方晶相)、黑砷(正交晶相)和黄砷(As4分子晶体)。不同晶相的砷烯具有各异的电学性质,例如:具有蜂窝状晶体结构的灰砷是半金属,具有类似于黑磷晶体结构的单层和少层黑砷表现出半导体性,分子晶体型的黄砷则是绝缘体。尽管液相剥离法制备了少层灰砷烯纳米片,但其半金属特性和环境易氧化性约束了灰砷烯在光电子器材中的运用。到目前为止,可控获取单层或双层的灰砷烯仍然是一个巨大应战,更不用说在环境空气中有用的保存。此前,南京大学化学化工学院介观化学教育部要点实验室、江苏省先进有机资料要点实验室金钟教授团队运用范德华外延法成功制备了高结晶度的少层灰砷烯纳米片,并提出了一种经过高分子聚合物钝化砷烯纳米片的办法,极大地进步了砷烯纳米片环境稳定性,为后续灰砷烯的改性、加工和纳米器材运用铺平了路途(Chemistry of Materials, 2019, 31(12): 4524~4535)。随后,金钟教授团队还提出了一种经过液相剥离办法规模化制备砷烯纳米片的办法,并与南京大学理论与核算化学研讨所马晶教授团队合刁难其与溶剂相互效果的机理进行了深化的研讨(Physical Chemistry Chemical Physics, 2019, 21(23): 12087~12090)。进一步华体会体育(hth)体育平台地,金钟教授团队与南京大学郭子建院士、赵劲教授协作,发现砷烯可以与动物体内的核蛋白相互效果,在用于医治急性早幼粒细胞白血病的潜在药物方面有巨大的潜力(Angewandte Chemie International Edition, 2020, 59(13): 5151~5158)。为了进一步调控砷烯的物理和化学性质,选用合理的战略准确调理其原子构型和电学结构并坚持灰砷烯原始的二维特别形状具有重要意义。从这一视点动身,假如可以可控地将半金属灰砷烯转化为半导体性的玻璃态砷烯,将会是一个能扩宽砷烯在纳米电子学、光学和生物医学等许多范畴运用规模的有用途径。
最近,金钟教授团队提出经过氢氟酸(HF)溶液对砷烯进行表界面处理的湿化学法,成功地将半金属性的灰砷烯纳米片可控地转化为半导体性的玻璃态砷烯纳米片的有用途径。并体系性地探求了玻璃化进程的机理和玻璃态砷烯的光电性质。该湿化学处理进程可以在有或没有上外表聚合物涂层的维护下进行,经过对灰砷烯纳米片的外表进行不同的聚合物涂层维护,可以有挑选性地对其完成单面或双面的可控玻璃化,而且可以很方便地转移到恣意的平整衬底上(图1)。例如,首先在砷烯纳米片上外表旋涂聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜,随后浸入HF水溶液中,可以成功完成从下外表开端的玻璃化,也可以经过直接将生善于云母衬底的砷烯纳米片浸入HF溶液中完成。在这种情况下,因为云母外表易受HF浸透,玻璃化从砷烯纳米片的两边一起开端。经过具体的结构表征,证明了玻璃态砷烯纳米片具有典型的玻璃化特性,与高结晶度的原始灰砷烯有显着的结构不同。彻底玻璃化的砷烯纳米片完美地保留了初始砷烯的六角形形状,并表现出典型的非晶态特性。经过收集部分玻璃化的砷烯纳米片的不同方位的TEM图画和SAED图画,可以清楚辨认砷烯纳米片的玻璃化部分和未玻璃化部分的鸿沟,提醒了砷烯纳米片的边际区域比中心区域的玻璃化反响更为敏捷。相对于中心区域,砷烯纳米片的边际区域更易于被湿化学处理玻璃化(图2)。研讨还发现,HF水溶液中溶解氧含量的进步,可以对灰砷烯纳米片的玻璃化进程反响速度起到很大的促进效果。具体的表征和测验研讨标明,与原始灰砷烯纳米片的半金属特性不同,所制备的玻璃态砷烯纳米片在635 nm处有一个很强的光致发光峰,对应的光学带隙为1.95 eV。根据玻璃态砷烯纳米片的场效应晶体管表现出显着的p型半导体特性,载流子迁移率为~159.1 cm2 V-1 s-1(图3)。经过与马晶教授协作进行理论模拟核算和机理剖析标明,灰砷烯纳米片的玻璃化进程是因为HF和溶解氧一起参加了对砷烯纳米片的刻蚀效果,耗费了砷烯界面和内部的一部分砷原子,然后形成了砷原子缺点/空位和无序的原子结构,有用改变了砷烯的电子能级结构(图4)。这种新式的湿化学处理办法供给了一种可以诱导半金属性的灰砷烯向华体会体育(hth)体育平台半导体性的玻璃态砷烯进行可控改变的有用战略,有方针、有针对性地调控了砷烯纳米片的电学和光学性质,然后为二维纳米资料的界面和能带结构调制供给了簇新的思路。
该研讨成果以“Wet Chemistry Vitrification and Metal-to-Semiconductor Transition of Two-Dimensional Gray Arsenene Nanoflakes”为题宣布在Advanced Functional Materials期刊上(DOI: 10.1002/adfm.202106529)。南京大学金钟教授和马晶教授为该论文的通讯作者。副研讨员胡毅博士为该论文的榜首作者。该研讨工作得到了国家要点研制方案项目、军委科技委国防科技立异特区项目、国家自然科学基金项目、江苏省杰出青年基金、中心高校根本科研业务费专项资金等项目的赞助。
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